內(nèi)容簡述：
近日，Chinese Chemical Letters（《中國化學(xué)快報(bào)》）發(fā)表了題目為“Facile ammonium salt-mediated double-deck stacking strategy of Li3YCl6 halide solid electrolytes for all-solid-state lithium-metal batteries”，博士研究生劉程錦為論文第一作者，肖圍教授為論文通訊作者。
近年來，Li-M-X鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（HSEs）因其兼具高離子電導(dǎo)率、優(yōu)異氧化穩(wěn)定性和良好機(jī)械性能而備受關(guān)注。但早期通過固相反應(yīng)制備的HSEs因室溫離子電導(dǎo)率僅約10?? S/cm而發(fā)展緩慢。直到采用高能球磨法制備的Li3YCl6（LYC）出現(xiàn)，才真正推動(dòng)了HSEs的發(fā)展——該材料同時(shí)具備高離子電導(dǎo)率、可變形性和電化學(xué)穩(wěn)定性。然而，現(xiàn)有合成技術(shù)面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，如傳統(tǒng)固相反應(yīng)需要長達(dá)24小時(shí)及以上的退火時(shí)間；機(jī)械球磨法則必須使用昂貴的無水鹵化物原料，且需嚴(yán)格惰性氣氛保護(hù)，制備過程中原料易粘附球磨罐壁導(dǎo)致產(chǎn)物損失。且HSEs的離子電導(dǎo)率表現(xiàn)出強(qiáng)烈的過程依賴性，即在不同的合成路線中可觀察到數(shù)量級(jí)的變化。因此，在追求高離子導(dǎo)電性的同時(shí)，經(jīng)濟(jì)的生產(chǎn)和簡單的加工仍然是制備HSEs的主要挑戰(zhàn)。
針對(duì)這些瓶頸，肖圍教授課題組首次提出“銨鹽介導(dǎo)雙層堆疊”制備策略，該技術(shù)通過巧妙利用NH4Cl的脫水、熱分解和氯化三重協(xié)同效應(yīng)，不僅有效抑制了YCl3的水解，還實(shí)現(xiàn)了YOCl和Y2O3向YCl3的高效轉(zhuǎn)化，同時(shí)構(gòu)建了更有利的制備氣氛。采用該策略制備的LYC電解質(zhì)具有高達(dá)2.33×10-4 S/cm的室溫離子電導(dǎo)率及4.01 V的電化學(xué)穩(wěn)定窗口。將LYC集成到以LiCoO2為正極和Li金屬為負(fù)極的全固態(tài)電池中，可在0.1 C下實(shí)現(xiàn)139.5 mAh/g的高初始放電比容量，50次循環(huán)后的容量保持率為87.7%。尤為重要的是，該策略可采用廉價(jià)的金屬氧化物和水合物為原料，并成功實(shí)現(xiàn)潮解材料的再生利用，同時(shí)也驗(yàn)證了該技術(shù)在LiYF4和Li3FeCl6等其他鹵化物電解質(zhì)制備中的普適性。這項(xiàng)突破性工作為Li-M-X型HSEs的經(jīng)濟(jì)化規(guī)模制備提供了全新思路，將有力推動(dòng)固態(tài)電池的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（No. 52274292）、湖北省杰出青年基金（No. 2020CFA090）、湖北省自然科學(xué)基金（No. 2025AFB376）和湖北省青年拔尖人才培養(yǎng)計(jì)劃資助。
圖文摘要
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.111603
